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化学学科晶态材料研究所在固态电解质研究方面取得新进展

近日,我校化学学科晶态材料研究所李娟博士的研究成果“Ultrafast and stable proton conduction in polybenzimidazole covalent organic frameworks via confinement and activation”发表在国际化学顶级期刊《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 12918-12923.)。

质子传导材料是燃料电池的关键,燃料电池以直接、绿色和高效的方式将化学能转化为电能。无水质子传导材料在 100 ℃ 以上的温度下工作,可实现快速动力学并提高效率。在过去的几十年里,研究人员一直专注于将聚苯并咪唑(PBI),一种经典的工程塑料,与纯磷酸复合来构建无水质子传导系统。然而,传统的无规PBI聚合物很难组织形成可以稳定H3PO4 网络的结构,并面临与结构相关的瓶颈。例如,聚合物链膨胀导致磷酸的泄露问题,而缓慢的质子运动又与溶胀聚合物链的空间位阻有关,这些致命的问题极大地影响了它们的实际应用。

共价有机骨架(COFs)是近年来发展起来的新型结晶多孔聚合物,具有精准可调的孔径、形状以及界面结构。近日,我校晶态材料研究所李娟博士与新加坡国立大学江东林教授针对传统聚苯并咪唑类中高温质子导体所存在的问题,将苯并咪唑设计成为含有对称二氨基的聚合单体结构,利用COFs的组装原理构筑出一种具有超高有序孔道结构的类聚苯并咪唑COFs(PBI-COFs),负载磷酸后,在100oC以上的广泛温度范围内实现超快而稳定的无水质子传导。PBI-COFs具有优异的热稳定性和化学稳定性,能够将磷酸空间限制在孔隙中,在孔壁触发磷酸网络的多点、多链和多类型静电和氢键相互作用下,激活了质子传导系统的质子化以及去质子化的过程。这种策略不仅提供了在低 H3PO4 含量下实现超快质子传导的有序路径,而且还锁定了网络以实现高温下的稳定性能。聚苯并咪唑 COF 能够结合无水质子传导性、性能稳定性、低质子载流子含量和低热活化能等优点于一身。

李娟博士为该论文第一作者,我校为第一通讯单位。该工作得到了国家自然科学基金青年项目、山西省自然科学基金以及山西省高校科研创新项目的大力资助。


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图1. (a) PBI-COF的合成原理图;(b)PBI-COFs的离子传输通道结构分析;(c)PBI-COFs的离子传导单元的单晶结构





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